泵浦- 探測原理

光是調(diào)控和測量分子能級躍遷的重要手段，分子受光激發(fā)以后發(fā)生能級躍遷，這伴隨著分子基態(tài)和激發(fā)態(tài)布局數(shù)的變化，從而會引起分子或材料系統(tǒng)對光的吸收或發(fā)射發(fā)生變化。泵浦-探測技術通過一束脈沖光激發(fā)樣品，用于發(fā)生能級躍遷，再利用一束脈沖光對激發(fā)態(tài)進行探測，連續(xù)調(diào)節(jié)激發(fā)光脈沖和探測光脈沖的時間延遲，能夠得到激發(fā)態(tài)隨時間變化的動力學過程，實現(xiàn)對激發(fā)態(tài)弛豫過程的監(jiān)測。

泵浦- 探測能級躍遷示意圖

飛秒瞬態(tài)吸收光譜系統(tǒng)Omni-fs-TA

飛秒瞬態(tài)吸收光譜是一種在飛秒時間尺度上的時間分辨泵浦-探測（pump-probe）技術，因其時間尺度較短，該方法可以用于探測電子激發(fā)態(tài)的大部分信息，包括能量轉(zhuǎn)移、電子轉(zhuǎn)移、弛豫以及異構化等研究。該技術手段主要是先用一束泵浦光產(chǎn)生激發(fā)態(tài)，再用另一束寬光譜范圍的探測光對瞬態(tài)中間物種吸光度進行光譜測量，能夠同時在超快時間和光譜維度對激發(fā)態(tài)動力學進行測量。

飛秒激光器作為系統(tǒng)光源并分為兩路，其中一束作為泵浦光將樣品從基態(tài)激發(fā)到激發(fā)態(tài)，另外一束光進入白光發(fā)生器生成超連續(xù)白光作為瞬態(tài)吸收的探測光。通過測試有以及無激發(fā)光材料吸光度的變化得到瞬態(tài)吸收信號。測量原理上，為了提前信噪比，減小探測光抖動造成的假信號，可以將探測光分為兩路，一路作為probe光，另一路作為reference光。同時還需要排除背景信號和熒光信號對瞬態(tài)吸收信號的影響。

材料因外光電效應產(chǎn)生能級躍遷主要發(fā)生在飛秒時間，這個過程伴隨著隨后的激發(fā)態(tài)弛豫，如電子或空間的復合在隨后發(fā)生，這些過程主要在皮秒、納秒時間時間尺度。對于很多半導體材料，由于內(nèi)部往往存在缺陷態(tài)，還伴隨缺陷態(tài)參與的更慢的時間尺度，包括微秒、毫秒等時間尺度。飛秒瞬態(tài)吸收光譜可以得到飛秒-納秒時間范圍內(nèi)的激發(fā)態(tài)動力學過程，是研究材料或有機分子中超快化學、物理過程的有力工具。

泵浦-探測原理

不同時間延遲（t）下獲取的瞬態(tài)吸收光譜

飛秒瞬態(tài)吸收光譜應用